Нейтроны в исследованиях конденсированных сред

Nbsp;

Применение рассеяния нейтронов для решения структурных и материаловедческих задач (структурная нейтронография)

А.М. Балагуров, ЛНФ имени И.М.Франка, ОИЯИ

Предисловие

В структурном анализе кристаллов существуют задачи, решение которых рентгеновскими методами связано с большими трудностями, а иногда вообще невозможно на современном уровне техники эксперимента. В первую очередь к ним относятся определение положений легких атомов в окружении тяжелых, изучение структур, содержащих элементы с близкими атомными номерами, анализ магнитной структуры кристаллов, исследование теплового движения атомов и магнитных моментов в кристаллах. В этих случаях (и ряде других) наиболее эффективным экспериментальным методом оказывается рассеяние нейтронов низких энергий (их обычно называют “медленными”), взаимодействие которых с веществом имеет другую, нежели в случае рентгеновских лучей, природу. Нейтроны в веществе взаимодействуют как с ядрами, так и с электронами атомов. Амплитуда ядерного рассеяния определяется свойствами ядерных сил; она не спадает с увеличением переданного импульса и не зависит от атомного номера таким регулярным образом, как для рентгеновских лучей. Магнитное взаимодействие нейтрона с магнитными моментами атомов в настоящее время служит основным источником информации о магнитных структурах.

Информация о структуре (атомной или магнитной) может быть получена, если рассеяние нейтронов в кристалле происходит без обмена энергией с атомами (упругое рассеяние). В случае неупругого рассеяния может быть получена информация о тепловых движениях атомов – коллективных или индивидуальных. Исключительно удачным обстоятельством является то, что для медленных нейтронов длина волны де Бройля по величине близка к межатомным расстояниям в кристаллах или жидкостях, а их энергия близка к кинетической энергии типичных атомных движений. Эти соответствия позволяют с помощью дифракции нейтронов определять атомную структуру вещества, а с помощью неупругого рассеяния нейтронов получать сведения о динамике атомов и магнитных моментов. Еще одним важным обстоятельством является то, что взаимодействие медленных нейтронов с веществом, как ядерное, так и магнитное, относительно слабо. Как следствие, в ходе экспериментов нейтроны не нарушают структуру и не изменяют химические свойства вещества. Кроме того, результаты нейтронных экспериментов поддаются сравнительно простой интерпретации, т.к. при вычислении сечения рассеяния достаточно ограничиться первым порядком теории возмущений. Слабое взаимодействие обусловливает и большую глубину проникновения нейтронов в образец, что позволяет исследовать объемные эффекты.

Отмеченные особенности взаимодействия нейтронов с веществом послужили широкому распространению нейтронографических методов исследования, использование которых сегодня почти обязательно при исследовании новых соединений. Вместе с тем следует заметить, что по-прежнему доступность современных нейтронных спектрометров является ограниченной, по крайней мере, она заметно меньше, чем для рентгеновских или синхротронных установок. Поэтому нейтроны используют только, если их особые свойства дают возможность получить информацию, не достижимую другими методами. Более того, перед тем, как выполнять нейтронный эксперимент, проводится всесторонняя аттестация образца, т.е. измерение его характеристик всеми другими доступными методами.

При рассмотрении рассеяния нейтронов на кристалле необходимо иметь в виду, что этот процесс является существенно квантовым. Его полный анализ предполагает решение уравнения Шредингера с заданным потенциалом и получение выражения для сечения рассеяния. Только такое рассмотрение позволяет учесть специфические эффекты спиновой некогерентности, теплового движения атомов, магнитного рассеяния нейтронов и множество других. В то же время, основные закономерности, проявляющиеся и в дифракции нейтронов, являются общими для любого типа излучения, и могут быть рассмотрены в рамках общих принципов, начиная с принципа Гюйгенса-Френеля.

Одной из лучших книг по рассеянию медленных нейтронов является монография[1], в которой этот процесс рассмотрен на необходимом уровне строгости. Ситуация с применениями рассеяния нейтронов для исследований атомной и магнитной структуры и динамики по состоянию на конец 70-х годов прошлого столетия с многочисленными примерами изложены в фундаментальном трехтомнике “Нейтроны и твердое тело” [2]. В настоящем курсе лекций в основном рассмотрены вопросы, необходимые для понимания современного состояния исследований атомной и магнитной структуры кристаллов с помощью дифракции нейтронов. Соответственно, основными темами являются: взаимодействие нейтронов низких энергий с веществом, методические особенности нейтронного дифракционного эксперимента на разных типах источников, структурный анализ моно- и поликристаллов, анализ магнитной структуры кристаллов. Другие типы нейтронных экспериментов – рефлектометрия, малоугловое и неупругое рассеяние – только упоминаются. Поскольку законы рассеяния (дифракции) излучения во многом одинаковы для рентгеновских лучей и для нейтронов, то и постановка и задачи экспериментов зачастую одинаковы. Особенно это справедливо при использовании монохроматического пучка нейтронов, когда возникает почти полная аналогия с применением характеристического рентгеновского излучения. Больше специфики содержит применение полихроматического нейтронного пучка с использованием метода времени пролета для развертки спектра. Более того, современная тенденция развития нейтронографии состоит во все более широком развитии мощных импульсных источников нейтронов, на которых использование метода времени пролета для постановки экспериментов по рассеянию является наиболее адекватным. Соответственно, именно этому методу уделено особое внимание.

Введение

1.1. Историческая справка.

Существование новой элементарной частицы – нейтрона было обосновано (J.Chadvik, 1932 г.) по результатам экспериментов, в которых мишени из различных веществ облучались α-частицами. Открытие нейтрона сразу было признано фундаментальным – ведь именно оно позволило рационально интерпретировать многочисленные факты, касающиеся строения атомных ядер. Кроме того, быстро было понято, что рассеяние нейтронов может стать исключительно мощным экспериментальным методом изучения свойств вещества на атомном уровне.

Дифракция нейтронов была продемонстрирована уже вскоре после открытия нейтрона – в 1936 г. появилось сразу три публикации на эту тему. Однако низкая интенсивность первых нейтронных источников долго не позволяла использовать это явление на практике. Только после того, как в 1943 г. в Оак-Ридже (США) начал работать ядерный графитовый реактор, были выполнены первые структурные исследования (C.Shull, 1947-48 гг.), что послужило основой для развития структурной нейтронографии. Несколько позже были проведены и первые эксперименты по неупругому рассеянию нейтронов (B.Brockhouse, 1952 г.) с целью изучения атомной динамики в кристаллах и жидкостях. В России начало применения рассеяния нейтронов для исследований конденсированных сред относится к середине 1950-х годов, когда были введены в строй нейтронные реакторы в Москве (Курчатовский институт) и Гатчине (Петербургский институт ядерной физики). О развитии нейтронографии в Советском Союзе в 1950 – 1960-х годах можно прочитать в историческом обзоре Р.П.Озерова [3].

Термином нейтронография в русскоязычной литературе поначалу в основном обозначали структурные исследования с помощью дифракции нейтронов, но постепенно он стал использоваться для обозначения любых приложений рассеяния нейтронов для исследования конденсированных сред, включая прикладные материаловедческие задачи. Эквивалентного англоязычного термина нет, как правило, говорится просто о neutron scattering. До примерно начала 1980-х годов основными методиками оставались дифракция нейтронов на кристаллах и нейтронная спектроскопия атомной и магнитной динамики. Например, к отмечавшемуся в 1986 г. 50-летию дифракции нейтронов был даже издан сборник оригинальных и обзорных статей на эту тему [4]. Постепенно сформировались и другие методики, такие как малоугловое рассеяние, рефлектометрия, техника спинового эха, в настоящее время уже широко применяемые.

Первые исследования с помощью рассеяния нейтронов проводились только на стационарных ядерных реакторах. Постановка, например, нейтронного структурного эксперимента на них мало чем отличалась от рентгеновского, а именно, использовался монохроматический пучок нейтронов и развертка дифракционного спектра по углу рассеяния. Со временем (в начале 1960-х годов) появились исследовательские импульсные нейтронные источники, первые из которых были основаны на электронных ускорителях с мишенью из радиоактивного вещества (бустеры). К середине 1980-х годов были созданы мощные импульсные источники нового поколения, экспериментальные возможности на которых были не хуже, чем на стационарных реакторах. Большая часть из них была основана на протонных ускорителях с мишенью из тяжелого металла (Spallation Neutron Source, SNS), кроме того, в России (в Дубне) был построен высокопоточный импульсный реактор периодического действия. С появлением импульсных источников, возник новый эффективный экспериментальный метод – спектроскопия нейтронов по времени пролета. В этом методе используются нейтроны с непрерывным распределением по энергии, а развертка спектра по энергии или по длине волны сведена к развертке по времени пролета нейтронов расстояния от источника до детектора.

Долгое время традиционными научными темами для нейтронографических исследований оставались атомная структура кристаллов, содержащих легкие атомы (гидриды, оксиды), структура сплавов, магнитная структура кристаллов, тепловые колебательные и диффузионные движения атомов в кристаллах и жидкостях. Но в последние годы круг тем исследований значительно расширился и, что особенно важно, продолжает расширяться. Новое поколение высокопоточных нейтронных источников и технический прогресс в создании элементов нейтронных спектрометров позволили взяться за решение задач, которые еще недавно казались недоступными. К традиционным исследованиям атомной и магнитной структуры кристаллов и тепловой динамики атомов добавились такие темы, как, например, внешние и внутренние границы раздела сред, конформация макромолекул в растворах, многослойные липидные структуры, кинетика необратимых процессов в кристаллах (твердофазные химические реакции, изотопный обмен), многочисленные инженерные приложения. Резко расширились и границы диапазона внешних воздействий на исследуемый образец, в рамках которых возможны нейтронографические эксперименты. По температуре – это от тысячных долей кельвина до нескольких тысяч K, по магнитному полю – до нескольких десятков тесла, по давлению – до нескольких десятков ГПа. В настоящее время в мире действует около 50 специализированных нейтронных лабораторий, ориентированных на исследования конденсированных сред. Многие из них представляют мощные центры с высокоразвитой инфраструктурой и международной системой приема предложений на эксперименты.

1.2. Что такое нейтронография? Основные методы.

В настоящее время в России нейтронографией принято называть всю совокупность экспериментальных методов исследования структуры и динамических свойств конденсированных сред на атомном или молекулярном уровне с помощью рассеяния нейтронов низких энергий (характерная энергия ~0.02 эВ, длина волны ~2 Å). В зависимости от вида взаимодействия нейтронов с веществом и способа организации эксперимента выделяют тот или иной раздел нейтронографии. Разнообразие научной тематики и экспериментальных подходов в нейтронографии связано с двумя обстоятельствами – с наличием нескольких существенно различных видов взаимодействия нейтронов со средой и, во-вторых, с необходимостью создания специализированных нейтронных спектрометров для изучения тех или иных типов структурной организации и динамики конденсированных сред.

Общее рассмотрение взаимодействия нейтронов с ансамблем рассеивающих центров показывает (L. van Hove, 1954 г.), что сечение рассеяния может быть связано с парной корреляционной функцией ансамбля двойным преобразованием Фурье:

S(Q, ω) ~ ∫∫ eⁱ⁽^Qr^–^ω^t⁾G(r, t)drdt. (1.1)

Здесь S(Q, ω) – так называемый закон рассеяния, который напрямую связан с сечением рассеяния, Q и ω – переданные в процессе рассеяния импульс и энергия (E = ħω), G(r, t) – парная корреляционная функция, определяющая вероятность нахождения какого-либо атома в точке r в момент времени t, если какой-то исходный атом в начальный момент времени t = 0 находился в начале координат. Согласно свойствам фурье-преобразования особенности поведения функции G(r, t) при малых значениях переменных r и t проявляются в поведении функции S(Q, ω) при больших значениях переменных Qи ω. С некоторой долей условности можно написать, что характерные расстояние r₀ и время t₀ в ансамбле центров в сечении рассеяния нейтронов (и любого другого излучения) на этом ансамбле проявятся при Q₀ ≈ 2π/r₀ и ω₀ ≈ 2π/t₀. Эти соотношения позволяют нарисовать диаграмму (рис. 1-1), которая с одной стороны иллюстрирует, какие области в пространстве переданных импульсов и энергий доступны для тех или иных типов нейтронных спектрометров и, с другой стороны, связывает границы этих областей с характерными расстояниями и временами. Видно, что диапазон изменения переменных составляет несколько порядков величины и не может быть покрыт на каком-то одном типе нейтронного спектрометра.

В процессе рассеяния нейтрона средой обязательно происходит передача импульса, т.е. меняется направление движения нейтрона. Что касается передачи энергии, то, например, при рассеянии на кристалле она может быть передана: (1) всему кристаллу, (2) какой-то коллективной моде колебаний атомов, (3) какому-то одному атому. В первом случае величина переданной энергии очень мала – относительное изменение энергии нейтрона ΔE/E составляет не более, чем m/M, где m – масса нейтрона, M – масса кристалла, т.е. около 10^-24. Этот случай может реализоваться, только если нейтрон когерентно взаимодействует со всем ансамблем атомов, и обозначается какупругое когерентное рассеяние. В случае (2) взаимодействие идет также со всем ансамблем атомов, т.е. является когерентным, передача энергии может происходить как от нейтрона кристаллу, так и наоборот и по порядку величины сравнима с исходной энергией нейтрона. Этот процесс называется неупругим когерентным рассеянием. Наконец, в случае (3) рассеяние происходит на отдельных рассеивающих центрах, передача энергии может, также как в случае (2) идти в обоих направлениях, величина переданной энергии сравнима с исходной энергией нейтрона, но иногда может быть и очень малой. Этот тип рассеяния называется некогерентным неупругим.

Двумя основными видами взаимодействия нейтронов с атомами являются ядерное (взаимодействие с ядром атома) и магнитное (взаимодействие с электронным магнитным моментом атома). Кроме рассеяния вследствие ядерного или магнитного взаимодействия, возможно поглощение (абсорбция) нейтрона ядром с последующим испусканием γ-квантов или нейтрона с начальной или измененной энергией. Этот тип взаимодействия также используется на практике, являясь основой абсорбционной нейтронной радиографии, которая позволяет получить информацию о внутренней структуре материала или изделия с разрешением около 1 мм. Схематическое изображение основных типов взаимодействия медленных нейтронов с веществом представлено на рис. 1-2.

Если рассеяние нейтронов упругое и когерентное, то его принято называть дифракцией. С ее помощью можно получить информацию о расположении атомов в пространстве, если рассеяние идет на ядрах атомов в кристалле. Соответствующий метод называют структурной нейтронографией. Он аналогичен рентгеновскому структурному анализу, но имеет многочисленные особенности, определяемые спецификой взаимодействия нейтронов низких энергий с ядрами атомов. Если рассеяние нейтронов происходит вследствие магнитного взаимодействия, то может быть получена информация о магнитной структуре кристалла, а именно, о направлении и величине магнитных моментов атомов (магнитная нейтронография).

Как особые темы при использовании упругого когерентного рассеяния в нейтронографии принято выделять малоугловое рассеяние нейтронов и нейтронную рефлектометрию. Под малоугловым рассеянием понимается дифракция нейтронов на крупномасштабных неоднородностях среды, например, на белковых макромолекулах в растворе. Неоднородностями являются любые включения в однородную среду, отличающиеся от нее средней величиной сечения рассеяния в большую или меньшую сторону. В том числе, например, пустые, т.е. нерассеивающие, поры в кристаллической матрице. Из теории дифракции известно, что если R есть характерный размер объекта, то интервал углов, в котором сосредоточена интенсивность рассеянного излучения, составляет Δθ ≈ λ/R, где λ – длина волны излучения. Это соотношение следует, в том числе, из формулы (1.1). Соответственно, если размеры неоднородностей лежат в пределах от 100 до 1000 Å, а λ = 5 Å, то нейтроны будут рассеиваться на углы от 0 до 3° или до 0.3°, соответственно. Малоугловое рассеяние относится к дифракции низкого разрешения, т.е. с его помощью может быть получена информация о каких-то геометрических характеристиках неоднородностей (размер, форма), тогда как положения отдельных атомов остаются неопределенными.

Нейтронная рефлектометрия является сравнительно новой областью применения рассеяния нейтронов, формирование которой активно продолжается. Этот метод получил название по явлению отражения нейтронов от поверхности или от границы раздела сред, во многом аналогичному отражению света от зеркала. В нейтронной рефлектометрии измеряется зависимость коэффициента отражения нейтронов, падающих под малым углом на плоскую границу раздела сред, от переданного импульса. Это позволяет восстановить профиль ядерного или магнитного потенциала, связанного с соответствующими амплитудами рассеяния, вдоль нормали к поверхности на глубину до ~10³ Å. Основным достоинством нейтронной рефлектометрии является возможность изучения магнитных сред. Для этого, как правило, используется отражение поляризованных нейтронов, что дает возможность изучить поведение вектора локальной намагниченности по глубине слоя. Объектами изучения методом нейтронной рефлектометрии являются поверхности массивных тел (твердых и жидких), внутренние (скрытые) границы в системах жидкость – твердое тело и т.д., тонкие пленки, нанесенные на подложки, или многослойные тонкопленочные структуры. Интересное отличие отражения нейтронов от отражения света связано с тем, что вакуум для нейтронов является более плотной (по отношению к рассеянию) средой, чем большинство веществ и поэтому полное отражение происходит при падении нейтронов из вакуума на поверхность вещества. Малая величина угла отражения определяется тем, что коэффициент преломления нейтронов средой, как правило, довольно мало отличается от единицы.

Методы нейтронографии, основанные на использовании любых видов неупругого рассеяния нейтронов, объединяются общим названием нейтронная спектроскопия. Когерентное ядерное неупругое рассеяние нейтронов на монокристалле позволяет измерить дисперсионные соотношения, т.е. зависимость частот коллективных мод (фононов) от волнового вектора. Соответствующее магнитное рассеяние дает возможность получить информацию о дисперсионных соотношениях для магнонов, т.е. коллективных движениях магнитных моментов атомов. Некогерентное неупругое рассеяние позволяет определить плотность фононных состояний (фононный спектр), если рассеяние происходит на поликристаллическом веществе, или диффузионные движения атомов, если изучается жидкость.

В нейтронографию включают и разнообразные материаловедческие аспекты применения рассеяния нейтронов. Некоторые из них основаны на малом поглощении нейтронов большинством элементов. Соответственно глубина проникновения нейтронов в вещество без существенного ослабления пучка во много раз превышает аналогичную величину для рентгеновских лучей. С помощью дифракции можно измерять остаточные или динамические внутренние напряжения в объемных изделиях из основных конструкционных материалов (сталь, Al) на глубине до нескольких сантиметров. Это же свойство нейтронов используется при изучении крупноблочной текстуры, например, в образцах горных минеральных пород.

Нейтроны в исследованиях конденсированных сред

2.1. Основные свойства нейтронов низких энергий.

Под фундаментальными свойствами нейтрона подразумеваются его характеристики как элементарной частицы. Нейтрон является барионом, т.е. сильно взаимодействующей элементарной частицей с массой m_n = 1.675∙10^{-24 г = 1.008665 a.}e. м. ≈ 1839 m_e (m_e – масса электрона). Нейтрон входит в состав атомных ядер, определяя их массовое число. В свободном состоянии нейтрон распадается на протон, электрон и электронное антинейтрино (β-распад) с постоянной времени близкой к 15 мин. Считается, что электрический заряд нейтрона равен нулю – прямые измерения дают величину q_n ≤ 3·10^-21 заряда электрона. Нейтрон является фермионом, т.е. частицей с полуцелым спином, s_n = ћ/2. Магнитный момент нейтрона существенно отличен от нуля, μ_n = -1.913 μ_яд, (μ_яд – ядерный магнетон Бора), несмотря на q_n = 0, что связывается с наличием внутренней электромагнитной структуры. Экспериментально установленные значения величин, характеризующих нейтрон, собраны в таблице 2-1. Подробный обзор экспериментов, в которых были установлены основные свойства нейтрона, содержится в [5].

Таблица 2-1. Основные характеристики нейтрона как элементарной частицы и некоторые полезные соотношения. ћ = 1.0546∙10^-27 эрг∙с – приведенная постоянная Планка, ћ = h/2π, k_B = 1.381∙10^-16 эрг/град – постоянная Больцмана.

Масса, m	939.565360 (81) МэВ
или	1.6749485×10−24 г
или	1.00866491560 (55) а.е.м.
Спин	ħ/2 (фермион)
Время жизни в свободном состоянии	885.7 (0.8) с
Магнитный момент, μ_n	−1,91304273 (45) ядерного магнетона
Длина волны, λ	λ = 2π/k, k – волновой вектор
Импульс	p = ħk = mv, v – скорость
Энергия	Е = ħ²k²/2m; E(эВ) = 0.08181/λ²(Å)
Температура нейтронного газа	T = E/k_B; T(K) = 949.34/l²(Å)
Время пролета расстояния L	t = (m/h)·Lλ; t(мкс) = 252.778·L(м)λ(Å)
При T = 293 K (комнатная температура)	E = 0.0253 эВ, λ = 1.798 Å
Ультрахолодные нейтроны	Е < 0.23 мкэВ, Т < 0.0026 К, v < 6.6 м/с, λ > 600 Å
Холодные нейтроны	Е < 0.005 эВ, Т < 60 К, v < 990 м/с, λ > 4 Å
Тепловые нейтроны	Е ≈ 0.025 эВ, Т ≈ 290 К, v ≈ 2200 м/с, λ ≈ 1.8 Å
Эпитепловые нейтроны	Е > 1 эВ, Т > 10500 К, v ≈ 13200 м/с, λ < 0.3 Å

Свободные нейтроны получают в результате ядерных реакций, например, деления урана или плутония, в которых в основном образуются нейтроны с кинетической энергией несколько МэВ (“быстрые” нейтроны). Для изучения структуры и динамики конденсированных сред используются нейтроны с энергией меньше 1 эВ (1 эВ = 1.6∙10^-12 эрг) (“медленные” нейтроны), которые могут быть получены из быстрых нейтронов путем процесса замедления. В простейшем варианте замедлитель представляет собой слой воды толщиной 3 – 5 сантиметров. Расчеты и практика показывают, что после нескольких соударений с молекулами воды (в основном с атомами водорода) средняя энергия нейтронов сравнивается с энергией молекул воды. При полной термализации, т.е. при выравнивании средних кинетических энергий вещества замедлителя и прошедшего сквозь него пучка нейтронов, распределение нейтронов по энергии становится максвелловским:

Ф(E) = Ф₀×(E/E₀²)×exp(-E/E₀), (2.1)

здесь Ф(E) – плотность потока нейтронов, т.е. количество нейтронов с 1 см² замедлителя в 1 с, в единичном интервале энергий, Ф₀– полный поток нейтронов, E₀– параметр распределения, связанный с температурой замедлителя соотношением E₀ = kT, где k = 1.381∙10^-16 эрг/град – постоянная Больцмана. Для комнатной температуры T = 20°C = 293 K, E₀ = 0.0253 эВ. Полный поток Ф₀измеряется в н/см²/с, соответственно Ф(E), как правило, измеряется в н/см²/с/эВ.

Наряду с энергией для характеристики медленных нейтронов используется длина волны де Бройля (λ), которую можно связать с энергией посредством соотношений: E = p²/2m_n, p – импульс нейтрона, p = ћk (ћ = 1.0546∙10^-27 эрг∙с – приведенная постоянная Планка), k = 2π/λ – волновой вектор нейтрона. Отсюда следует, что

E = (2ћ²π²/m_n)/λ²= 0.08181/λ², (2.2)

если энергия измеряется в эВ, а длина волны в Å. Для E = 0.0253 эВ, λ = 1.798 Å. Из связи энергии с температурой и длиной волны легко получить, что T = 949.34/l₀², если Т в градусах Кельвина, а l - в Å. Скорость нейтронов с E = 0.0253 эВ составляет около 2200 м/с. Максвелловское распределение для потока нейтронов при двух разных температурах замедлителя, пересчитанное в шкалу длин волн, показано на (рис. 2-1).

Итак, энергии и длины волн медленных нейтронов соответствуют характерным энергиям тепловых движений атомов и межатомным расстояниям в кристаллах и жидкостях. Именно это свойство медленных нейтронов позволяет с их помощью детально изучать динамику и структуру на атомном уровне. Широкий (максвелловский) спектр нейтронов от источника и возможность смещать его максимум, изменяя температуру замедлителя, позволяют в экспериментах использовать как очень малые (начиная с ~0.2 Å), так и очень большие (до ~20 Å) длины волн нейтронов. Нейтроны с длинами волн, близкими к λ = 1.798 Å (условно от 1 Å до 4 Å) называют тепловыми, с меньшими длинами волн – эпитепловыми, а с длиной волны >4 Å - холодными. Специальным разделом нейтронной физики является изучение взаимодействия с веществом нейтронов предельно малых энергий, E ≤ 10^-6 эВ. Скорость таких нейтронов, получивших название “ультрахолодных”, составляет всего около 6 м/с, их длина волны превышает 600 Å. Особым свойством таких нейтронов является их способность с вероятностью близкой к 1 отражаться от поверхности вещества при любых углах падения, что дает возможность сохранять их в замкнутых сосудах в течение нескольких минут.

2.2. Взаимодействие нейтронов низких энергий с веществом.

Основными видами взаимодействий медленных нейтронов с веществом, которые достаточно учитывать при исследовании конденсированных сред с помощью рассеяния нейтронов являются сильное взаимодействие с атомными ядрами (его часто называют ядерным) и магнитное дипольное взаимодействие магнитных моментов нейтрона и электронов. В некоторых специальных случаях приходится учитывать взаимодействие нейтрона с электростатическим полем ядер (взаимодействие Швингера) и с электрическим зарядом электрона (n-e взаимодействие). Первое из них связано с наличием у нейтрона магнитного момента и проявляется только на очень малых углах рассеяния. n-e взаимодействие имеет двоякое происхождение – есть некоторый релятивистский вклад (взаимодействие Фолди) и, кроме того, вклад от электростатического взаимодействия заряда электрона со сложным пространственным распределением заряда нейтрона. Для большинства ядер n-e взаимодействие составляет доли процента от сильного взаимодействия и, как правило, не влияет на измеряемые эффекты.

2.2.1. Взаимодействие нейтрона с ядром. При сильном взаимодействии нейтронов с ядрами возможно их рассеяние или поглощение. В нейтронной физике эти процессы принято описывать соответствующими сечениями – рассеяния и поглощения. Поскольку длина волны медленных нейтронов в ~10⁵ раз больше размера ядра, который составляет около 10^{-13 см, то в разложении сечения рассеяния на ядрах по сферическим гармоникам можно учитывать только первый член, так называемое}s-рассеяние. Оно не зависит от угла рассеяния, т.е. является изотропным. В этом случае дифференциальное сечение рассеяния на свободном атоме в единицу телесного угла можно записать в виде dσ/dΩ = |f(E)|², где f – величина, называемая амплитудой рассеяния, в общем случае комплексная, зависящая от энергии нейтрона и от взаимной ориентации спинов нейтрона и ядра. В простейшем случае рассеяния на ядре без спина и с только одним существенным резонансным уровнем амплитуду f(E) принято записывать в следующем виде:

f(E) = f_p + (Γ_n/2k)/[(E – E₀) + iΓ/2], (2.3)

где первое слагаемое f_p отвечает за так называемое потенциальное рассеяние, а второе – за резонансное рассеяние (формула Брейта-Вигнера). В выражении для резонансного рассеяния E₀– энергия уровня, Γ_n и Γ – нейтронная и полная ширины уровня E₀, k – волновой вектор нейтрона. Для медленных нейтронов E << E₀, Γ_n~ k и Γ << E₀, можно написать, что

f = f_p - Γ_n/(2kE₀) = const, (2.4)

т.е. амплитуда рассеяния не зависит от энергии нейтрона. Для большинства изотопов условия, приводящие к формуле (2.4), выполняются с хорошей точностью. Исключение составляют несколько изотопов, у которых первый резонансный уровень лежит близко к энергиям медленных нейтронов, например, ¹¹³Cd (E₀= 0.178 эВ), ¹⁴⁹Sm (E₀= 0.098 эВ),¹⁵⁷Gd (E₀= 0.031 эВ), ¹⁵⁵Gd (E₀= 0.027 эВ). Для этих ядер следует пользоваться формулой (2.3) и учитывать, что амплитуда зависит от энергии и является комплексной величиной.

Из (2.4) видно, что амплитуда рассеяния может быть как больше, так и меньше нуля в зависимости от величины слагаемых. Эксперименты показали, что для большинства элементов и изотопов f < 0 и для удобства записи в нейтронной физике принято пользоваться не амплитудой рассеяния, а величиной b = -f, которая получила название длина рассеяния.

Амплитуда и длина рассеяния имеют размерность длины и обычно указываются в справочниках в единицах 10^-12 см или 10^-13 см. Величина 10^-13 см получила название ферми, т.е. 1 f = 10^-13 см. Для большинства элементов значения длин рассеяния лежат в пределах (2 – 10) f, хотя есть изотопы как с меньшими (b = 0.4 f для ⁵¹V), так и с большими (b = 25 f для ³⁶Ar) длинами рассеяния. Полное сечение рассеяния, т.е. дифференциальное сечение, проинтегрированное по всем углам рассеяния, есть σ = 4πb² и, как правило, составляет величину несколько барн (1 барн = 1 b = 10^-24 см²).

Поглощение нейтронов связано с захватом нейтрона ядром и образованием промежуточного возбужденного состояния, которое затем распадается с испусканием γ-кванта или заряженных частиц (протона, α-частицы). Сечение поглощения медленных нейтронов зависит от структуры конкретного ядра (расположению и “силе” резонансов) и для многих изотопов не превышает нескольких барн. Расчет линейного коэффициента поглощения (μ = n·σ_abs, где n – плотность вещества, σ_abs – сечение поглощения) дает для μ величины порядка 0.03 см^-1, что намного меньше, чем для рентгеновских лучей. Для изотопов с резонансами, расположенными высоко по энергии, функциональная зависимость σ_abs от энергии медленного нейтрона подчиняется “закону 1/v”, где v – скорость нейтрона: σ_abs ~ 1/v ~ 1/Е^1/2 ~ λ. Т.е. можно написать, что

σ_abs = σ₀·(λ/λ₀), (2.5)

где σ₀– сечение поглощения, измеренное при λ = λ₀.

Для изотопов с низко расположенными резонансами, таких как ¹¹³Cd, σ_abs может составлять сотни и тысячи барн, а его зависимость от энергии соответствует формуле Брейта-Вигнера.

2.2.2. Взаимодействие нейтрона с магнитным моментом атома. Взаимодействие между аномальным магнитным моментом нейтрона и магнитным моментом атома является магнитным дипольным. Сечение упругого когерентного рассеяния, связанного с этим взаимодействием, может быть рассчитано решением релятивистского уравнения Дирака с соответствующим потенциалом магнитного взаимодействия нейтрона и атома [1].

В общем случае, полный магнитный момент атома формируется из орбитального тока электронов и нескомпенсированных магнитных моментов электронов. Для большинства атомов орбитальная компонента либо равна нулю, либо сильно подавлена, и ее можно не учитывать при проведении расчета. В этом случае когерентную амплитуду магнитного рассеяния на коллинеарной структуре можно записать в следующем виде (см., например, [6]):

f_m = C_mP(Q){s_n·S – (s_n·e)(S·e)}, (2.6)

где C_m = 2e²γ/(m_ec²), γ = -1.913 – аномальный магнитный момент нейтрона (в ядерных магнетонах), P(Q) – магнитный формфактор атома (формфактор спиновой плотности), являющийся фурье-преобразованием от распределения спиновой плотности неспаренных электронов,Q= 2πH– вектор рассеяния, H – вектор обратной решетки, причем |H| = 1/d_hkl, s_n – спин нейтрона, S – спин атома, e= Q/Q = H/H – единичный вектор рассеяния. Формула (2.6) написана для случая определенной ориентации спинов нейтрона и атома. Если пучок нейтронов неполяризован, т.е. ориентации ±s_n встречаются равновероятно, то необходимо выполнить усреднение по ним. Строгая процедура получения общего выражения для сечения магнитного рассеяния нейтронов и его усреднения в случае неполяризованного пучка приведена, например, в книге [1]. Как результат, для j-го атома когерентную амплитуду магнитного рассеяния на коллинеарной структуре можно переписать в виде (подставляя численные значения констант):

f_m_,_j = 5.39 P(Q) S_j |m – e (m·e)| (в единицах ферми), (2.7)

где m – единичный вектор в направлении момента атома, S_j – спин j-го атома в единицах ћ в смысле максимальной проекции на ось квантования (например, S = 1/2 для одного электрона). Для S = 1 максимальное значение амплитуды магнитного рассеяния составляет 5.39 f, что сравнимо с большинством когерентных длин ядерного рассеяния. Естественно, что это обстоятельство благоприятствует использованию медленных нейтронов для одновременного исследования атомной и магнитной структуры кристалла.

Дата добавления: 2018-04-15; просмотров: 643; Мы поможем в написании вашей работы!

Поделиться с друзьями:

12 3 4 5 6 7 8 Следующая ⇒

Мы поможем в написании ваших работ!